能源周报：Nat. Energy、JACS、Angew、AM等大合集！

温馨提示：本推文包含20篇文献，预计阅读时间约20min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

1. Nat. Energy：理解钴在开发无钴富镍可充电电池正极中的作用

目前钴(Co)供应量的不足限制了商业电池的生产，并激发了对Co的依赖程度较低的正极材料的发展。然而，由于缺乏对Co对正极容量和结构稳定性的影响的理解，以及在实际生产中缺乏有效的替代成分，因此无法完全消除对Co的依赖。作者研究了Co在有意设计的系统中的作用，其中包括富钴和锰取代的无钴正极。结果证实了Co在容量和结构快速退化中起着不可否认的作用，并发现Co在高电位下比Ni具有更大的破坏性，这为无Co化提供了理论支撑。此外，锰取代有效地减轻了Co的破坏作用。基于以上发现，作者证明了一系列LiNi_αMn_βX_γO2(X=单掺杂或多掺杂)是一种很有前途的无Co正极候选材料。

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https://doi.org/10.1038/s41560-021-00776-y

2. J. Am. Chem. Soc.：一种支持置换反应的交指型金属/固体电解质体系结构，用于20 mA cm^–2和20 mAh cm^–2的电池循环

金属阳极是下一代高能量密度可充电电池的首选。然而，包括电极体积变化和不可避免的副反应在内的严峻挑战阻碍了它们成为一种可行的技术。本文采用简单的置换反应制备了三维叉指金属/固体电解质复合电极，它不仅提供稳定的主体结构以缓冲复合材料内的体积变化，而且通过避免活性金属和液体电解质之间的直接接触来防止副反应。作为概念验证，通过锌金属箔和氯化铟溶液之间的电偶置换反应，然后进行电化学活化，制备了三维叉指状锌金属/固体电解质结构，具有金属锌与非晶态硫酸氢铟（IHS）的交指结构，具有高的Zn²⁺电导率（56.9±1.8 mS cm^-1）、大的Zn²⁺迁移数（0.55）、高的电阻率[（2.08±0.01）×10³ Ω cm]。所设计的Zn/IHS电极在700多个循环中保持了稳定的电化学镀锌/剥锌，在1 mA cm^–2和0.5 mAh cm^–2下的过电位为8 mV。更令人印象深刻的是，在超高的电流密度和面积容量（20 mA cm^–2，20 mAh cm^–2）下，它表现出循环稳定的性能，过电位为10 mV，优于所有报道的锌金属电极。将叉指型金属/固体电解质的制备推广到其他金属对，包括Zn/Sn和Zn/Co，为下一代高能量密度和可逆性的锌金属电池提供了启示。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c11753

3. Angew. Chem. Int. Ed.：氧化还原供体-受体共轭微孔聚合物作为空气电池超长寿命有机阳极的研究

聚合物空气电池是新一代绿色安全电池，但目前的阳极主要集中在无孔线型聚合物的有限选择上，这些聚合物的离子转移能力差，稳定性差，制约了其发展。本文报道了一种新的氧化还原给体-受体（D-A）共轭微孔聚合物（AQ-CMP），通过蒽醌作为A和苯作为D的C-C偶联，并首次证明了CMP材料作为高效超长寿命有机阳极用于可充电空气电池。通过构建贯穿CMP骨架的D‐A八极互联网络，AQ‐CMP不仅具有与线性对应物相比增强的电子传输和n掺杂活性的有利电子调制，而且具有最大化基于配方重量的氧化还原能力的高密度活性位点。这与CMP的高度交联和多孔结构相结合，导致电化学性能显著改善。因此，CMP阳极在2 A g^‐1时提供高达202 mAh g^‐1的96%的理论容量，在20 A g^‐1时保持115 mAh g^‐1，在60000次充放电循环中保持率高达100%，优于所有报告的聚合物阳极。组装后的CMP-Air全电池容量稳定且高，仅需刷新阴极即可恢复全容量，而解耦的电解质和阴极设计将放电电压和电压效率提高到1V和85.7%，超过了现有的聚合物-空气电池。这项工作不仅突出了一种新型的有机活性阳极，而且提出了一种新的设计思路，有望推动聚合物空气电池的发展。

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https://doi.org/10.1002/anie.202016746

4. Adv. Mater.：高性能固态锂离子电池用层状异质结构离子凝胶电解质

基于离子液体和凝胶基质的离子凝胶电解质为固态锂离子电池提供了一些优点，包括不可燃性、广泛的加工兼容性以及良好的电化学和热性能。然而，由于缺乏在低电位和高电位下同时稳定的离子液体，限制了离子凝胶电解质的电化学窗口及其高能量密度应用。在这里，介绍了具有层状异质结构的离子凝胶电解质，在六方氮化硼纳米片基质中结合高电位（阳极稳定性：> 5V vs Li/Li+）和低电位（阴极稳定性：< 0V vs Li/Li+）咪唑离子液体。这些层状异质结构的离子凝胶电解质可以延长电化学窗口，同时保持较高的离子电导率（室温下大于1 mS cm⁻¹）。利用层状异质结构离子凝胶电解质，展示了镍锰钴氧化物阴极和石墨阳极的全电池固态锂离子电池，显示出单独使用高电位或低电位离子液体都无法实现的电压。与基于混合离子液体的离子凝胶电解质相比，层状异质结构离子凝胶电解质使全电池锂离子电池具有更高的稳定性，从而显著提高循环性能。

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https://doi.org/10.1002/adma.202007864

5. Adv. Mater.：MoS₂/石墨烯三明治型异质结构作为水性锌离子电池高性能阴极的研究

层状材料具有良好的2D-Zn²⁺传输通道，作为水性锌离子电池（AZIBs）的阴极具有很大的潜力，但其容量低或循环稳定性差，限制了其实际应用。本文创新性地将两种经典的层状材料通过石墨烯嵌入MoS₂廊道结合起来，使得MoS₂夹层显著增大（从0.62 nm到1.16 nm），亲水性增强。三明治结构的MoS₂/石墨烯纳米片自组装成花朵状结构，有利于锌离子扩散，促进电解质渗透，确保高结构稳定性。因此，这种新型的MoS₂/石墨烯纳米复合材料具有优异的高倍率性能（0.05 A g⁻¹时为285.4 mA h g⁻¹，5 A g⁻¹时为141.6 mA h g⁻¹）和长期循环稳定性（1800次循环后容量保持率为88.2%）。电化学测量和密度泛函理论计算证实了Zn²⁺的迁移动力学和理想的假电容行为。通过非现场研究阐明了锌离子插入/萃取后2H‐MoS₂和1T‐MoS₂之间高度可逆相变的储能机制。作为理论证明，采用MoS₂/石墨烯阴极的柔性准固态锌离子电池在不同的弯曲条件下表现出很好的稳定性。本研究为二维材料作为高性能叠氮基阴极的设计和开发提供了一个新的方向。

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https://doi.org/10.1002/adma.202007480

6. Adv. Mater.：进锂硫电池硫氧化还原动力学的有机二硒化合物促进剂

锂硫（Li-S）电池由于其超高的理论能量密度而被认为是有前途的下一代储能装置，其中可溶性锂多硫化物作为固有的氧化还原介质在Li-S电化学中起着至关重要的作用。然而，本征多硫化物介体介导能力差导致氧化还原动力学迟滞，进一步导致速率性能受限、放电容量低和容量快速衰减。本文提出一种有机二硒化物二苯基二硒化物（DPDSe）作为氧化还原促进剂加速硫的氧化还原动力学。DPDSe自发地与多硫化锂反应生成具有改进的氧化还原介导能力的苯基硒多硫化锂（LiPhSePSs）。生成的LiPhSePSs提供了更快的硫氧化还原动力学，并增加了硫化锂的沉积尺寸。因此，DPDSe促进剂赋予锂硫电池在2 C时817 mAh g⁻¹的超高倍率性能和在有限的阳极载量下显著的循环稳定性。此外，具有DPDSe促进剂的Li–S纽扣电池实现了301 Wh kg⁻¹的实际初始能量密度和30个稳定循环。这项工作展示了一种新的氧化还原粉刺策略和一种有效的有机二硒促进剂，以促进袋式电池条件下的硫氧化还原动力学，并激发了在实际高能量密度电池中调解锂硫动力学的进一步探索。

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https://doi.org/10.1002/adma.202007298

7. Adv. Mater.：原位构建的锌离子导电固体电解质中间相助力高性能水系锌离子电池

可再充电的水系锌离子电池有望实现大容量，低成本，高安全性以及大规模储能的可持续性。然而，锌金属负极遭受枝晶生长和副反应的影响，这主要是由于缺少适当的固体电解质中间相（SEI）层。在此，通过将Zn（H₂PO₄）₂盐引入电解质中，证明了在水系锌化学中原位形成致密，稳定且高度锌离子导电的固体电解质中间相层。固体电解质中间相层（厚度约140 nm）可实现均匀，快速的锌离子迁移动力学，从而实现无枝晶状锌离子沉积，并通过从固体电解质中分离出锌元素来抑制副反应。在实际的测试条件下，具有超薄的锌负极（10 µm），低的负极/正极容量比（≈2.3）和稀释的电解质（9 µL mAh^-1），Zn / V₂O₅全电池在500次循环后的容量保留为原来电池容量的94.4％。通过原位构建固体电解质中间相层，这项工作为高性能水系电池技术提供了一个简单而实用的解决方案。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007416

8. ACS Energy Lett.：揭示锂离子电池高镍正极中残留锂的复杂性

高镍层状氧化物正极严重受表面残留锂形成的困扰，这会引起严重的问题，例如电解液凝胶化和气体逸出。由于之前的实验使用水进行滴定以确定残留的锂含量，因此仍未解决某些实际问题。我们在这里首次展示了对残留锂的全面研究，揭示了以下内容：

（1）含锂原料中的Li₂CO₃杂质导致合成后高镍正极中残留锂的增加。

（2）在水中进行分析物制备期间，由于锂从高镍正极中浸出而形成的LiOH会夸大残留锂中LiOH的含量（采用新的滴定方法）。

（3）在高镍正极上的干燥氢氧化钴涂层不仅有效地减少了残留的锂含量，而且还导致在表面上形成富钴的浓度梯度层，从而抑制了锂在与水接触时的浸出。

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https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.1c00086

9. Adv. Funct. Mater.：自我调节的海藻状锂金属负极可实现稳定的锂电池循环寿命

锂（Li）金属负极在高能量密度电池中具有吸引人的优势。但是，由于枝晶的生长和锂的体积的巨大变化引起的锂金属负极的短循环寿命和安全性问题严重限制了它们的实际应用。本文报道了一种启发式方法，可直接制造自支撑的海藻状锂金属负极，以提高锂金属电池的循环寿命。锂负极的独特的海藻状形态有助于局部电流密度的分散，阻止锂枝晶的不均匀生长，并释放负极的体积膨胀，从而导致出色的循环性能。所制备的锂金属负极在2 mA cm^-2的高电流密度下，在600个循环中显示出优异的镀覆-剥离稳定性，即使在全电池使用Li₄Ti₅O₁₂正极也具有出色的稳定性。这项研究提供了一种通过控制锂金属的形态来制备稳定且无枝晶的锂负极的简便策略。因此，本研究可以进一步激发制备稳定的锂金属负极的新研究思路。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202009917

10. Adv. Funct. Mater.：工作温度为−90°C的高功率和高能量密度水系质子电池

冻结的电解质和缓慢的离子迁移动力学限制了可充电电池的低温性能。在此，开发了一种水系质子电池，其在超低温条件下既实现了高功率密度又实现了高能量密度。包含2 M HBF₄ + 2 M Mn(BF₄)₂的电解质用于低于-160°C的超低凝固点和在-70°C下具有0.21 mS cm^-1的高离子电导率。光谱和核磁共振分析表明，BF₄^-阴离子的引入有效地破坏了原始水分子的氢键网络，导致超低凝固点。基于四氧嘧啶（ALO）负极中的氢离子吸收/去除反应和碳毡正极中的MnO₂ / Mn²⁺转化，即使在-90°C时，含水质子电池也可以正常运行，并具有85 mA h g^-1的高放电比容量。得益于质子的快速扩散和四氧嘧啶电解质的准电容特性，该电池在-60°C下的功率密度为1650 W kg^-1时，显示出110 Wh kg^-1的高能量密度。这项工作提出了一种开发低温电池的新方法。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202010127

11. Angew. Chem. Int. Ed.：通过有机电解质中基于大孔的电荷存储实现高性能的锌离子混合超级电容器

水系锌离子超级电容器引起了广泛的关注。但是，大多数报告的长寿命和高功率性能是通过低锌利用率（<0.6％）和低正极质量负载（<2 mg cm^-2）实现的。并且，通常在不考虑锌负极质量的情况下评估了许多获得的高能量密度。本文中，我们提出了一种锌离子混合超级电容器，该电容器涉及金属有机骨架衍生的多孔碳正极，一个锌负极和一个包含锌离子的N，N-二甲基甲酰胺（DMF）基电解质。我们证明了正极的电荷存储主要发生在大孔中，在高质量负载（40 mg cm^-2）下显示出高倍率性能。此外，电解质的非质子性质和Zn²⁺-DMF配合物的形成避免了锌腐蚀和枝晶的形成。因此，超级电容器具有长寿命（9,000个周期）和较高的锌利用率（2.2％）。用正极（40 mg cm^‐2）和锌负极的总质量计算，能量密度达到25.9 W h kg^-1。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202014766

12. Adv. Energ. Mater.：3D打印超级电容器在动力学，能量密度和灵活性方面均达到三位一体的卓越性能

现代电子产品对电源有严格的要求，要求在有限的占地面积内实现高能量和高功率密度。3D打印可实现定制的电极设计，并具有出色的负载密度，是一种看似有希望的解决方案。然而，笨重的基质内的缓慢的传质对电荷存储动力学提出了严重的问题。掺杂技术与3D打印结合使用可实现11.8 F cm^-2的最先进的面积电容，这是碳质超级电容器最好的电容之一，可导致电极负载为85.1 mg cm^-2。同时，可提供与高速率薄膜媲美的动力学性能，可在3.6 s内进行快速充电，同时保持78.1％的电容。与这些吸引人的特征一致，对称超级电容器的能量密度达到了前所未有的0.66 mWh cm^-2，功率密度为1039.8 mW cm^-2。同时，印刷设备配备了极好的机械柔韧性，这对于3D打印的能量存储设备来说很少能实现，但却是非常需要的属性。这项工作表明，可以实现在非常大的负载密度下具有不受损害的动力学性能的柔性储能设备，因此，颠覆了传统的思维方式，即只能在薄膜设备中实现这种性能，而薄膜设备却不能确保大的能量输出。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202100020

13. J. Am. Chem. Soc.: 氟化钝化剂和空穴传输掺杂剂的协同作用使钙钛矿太阳能电池的效率接近24%

钙钛矿太阳能电池(PSCs)的长期耐久性对于商业化至关重要。钙钛矿的离子特性以及用于空穴传输层(HTL)的常用添加剂的亲水性，如双(三氟甲磺酰)亚胺锂(Li-TFSI)和叔丁基吡啶(tBP)，使PSCs容易受到水分侵蚀，影响其长期稳定性。在这里，研究者们引入了一种三氟甲基化策略来克服这一缺点，并提高PSC的转换效率(PCE)，并采用4-(三氟甲基)碘化苄基铵(TFMBAI)作为两亲性修饰剂来缓解界面缺陷，4-(三氟甲基)吡啶(TFP)作为添加剂来增强HTL的疏水性。表面处理的triple-cation钙钛矿与TFMBAI很大程度上抑制了非辐射的电荷载体复合,提高了PCE从20.9%到23.9%,抑制磁滞,而添加TFP HTL提高PSC的耐水性,同时保持其高PCE。利用两种氟甲基化改性剂的组合产生的协同效应，我们实现了基于TFMBAI / TFP的高效PSC，具有出色的操作稳定性和耐湿性，在最大功率点跟踪500小时后，其初始效率可保持96％以上（ 在模拟1单位日光照射下，在环境条件下相对湿度60-70％暴露1100 h后，可以保持其初始效率的97％）。

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https://doi.org/10.1021/jacs.0c12802 

14. Angew. Chem. Int. Ed.：墨烯氧化物的p型电荷转移掺杂（NiCo）_1-yFe_yO_x用于空气稳定、全无机CsPbIBr₂钙钛矿太阳能电池

界面电荷分布的精确调节在很大程度上决定了钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率。 在本文中，研究者们证明无机（NiCo）_1-yFe_yO_x纳米粒子修饰的氧化石墨烯（GO）是不含贵金属电极的全无机CsPbIBr₂ PSC的助空穴剂。 由于自发的电子转移引起的GO从边缘含氧官能团到（NiCo）_1-yFe_yO_x的p型掺杂，由于消除了悖论，所以最好的全无机CsPbIBr₂ PSC在一个标准太阳下的效率达到10.95％。此外，最高效率器件在相对湿度为10%的情况下，由于抑制了离子迁移，在不封装的情况下长达70天，表现出了良好的长期稳定性。

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https://doi.org/10.1002/anie.202016703

15. Nat. Commun.：高效钙钛矿太阳能电池的互穿界面具有较高的操作稳定性和机械鲁棒性

钙钛矿太阳能电池在光伏领域迅速发展，因为它结合了低成本，高效率和出色的机械柔韧性，可用于多种应用。但是，对其操作稳定性和机械坚固性存在重大担忧。解决这些问题的大多数先前报道的方法都需要对钙钛矿层和电荷传输层进行单独的工程设计。在本文中，研究者们通过合成互穿的钙钛矿/电子传输层界面，提出了钙钛矿和电荷传输层的整体设计。该界面在含有过量有机卤化物的二氧化锡层和含有过量卤化铅的钙钛矿层之间反应形成。具有这种界面的钙钛矿太阳能电池分别为刚性和柔性版本提供高达22.2％和20.1％的效率。证明了其长期（1000 h）的操作稳定性，并且这些柔性装置显示出很高的抵抗机械弯曲（2500次循环）疲劳的能力。基于全面，高级的微观表征，提供了对互穿接口结构与性能增强之间关系的机械洞察力。这项研究强调了界面完整性，这是设计高效，操作稳定且机械坚固的太阳能电池的重要因素。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-21292-3

16. Nat. Commun.：钙钛矿太阳能电池供电的自动调光电致变色器件

电致变色器件可以在较小的驱动电压下调节其光吸收，但是对外部电源的需求会导致响应滞后。为了解决这个问题，最近已经研究了自供电电致变色器件。然而，对周围光的不敏感性和电致变色器件的令人满意的稳定性阻碍了它们的关键应用。本文中，研究者们组装并研究了新颖的钙钛矿太阳能电池供电的多合一凝胶电致变色器件，以实现自动调光。合成了两种含炔基的紫精衍生物作为电致变色材料，具有非常高的稳定性（高达70000个循环）的器件用作能量存储和智能窗口，而功率转换效率高达18.3％的钙钛矿太阳能电池用作电致变色材料。光探测器和功率收集器。组合后的设备可以自动在漂白状态和有色状态之间切换，以实时实时地以可变的周围光强度调节光吸收，这为现代全天智能窗的应用创造了巨大潜力。

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https://doi.org/10.1038/s41467-021-21086-7 

17. Adv. Energ. Mater.：基于溶液的锂后沉积处理可实现具有浅Li_Zn受体缺陷的高效Cu₂ZnSn（S，Se）₄太阳能电池

实验证明，将锂掺入钙钛矿型Cu₂ZnSn（S，Se）₄（CZTSSe）材料中可有效改善用于光伏器件的电子质量。在本文中，研究者们报告了一种可行且有效的基于溶液的锂后沉积处理（PDT），可以在高性能基准上进一步提高效率，并提出了这种改进的主要机制。这样，锂被均匀地掺入晶粒内部（GIs），而不会在晶界（GBs）处偏析，从而可以在CZTSSe基质中以高溶解度占据Zn位，从而产生高密度的Li_Zn反位点，其受主水平比CZTSSe浅。固有显性缺陷（Cu_Zn反位点）。结果，获得了具有更好的p型掺杂的CZTSSe吸收体，从而显着提高了填充因子，并相应增加了开路电压和短路电流，从而将效率从9.3％大幅提高至10.7％。这项工作为硫族化物半导体提供了一种可行的碱金属-PDT替代处理方法，并增进了人们对锂在锂锰矿材料中掺入机理的理解。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202003783

18. Adv. Funct. Mater.：通过Ga³⁺掺杂的地球上丰富的Cu₂ZnSn(S,Se)₄光伏材料的缺陷工程用于超过12%的高效太阳能电池

富含地球的Cu₂ZnSn（S，Se）₄（CZTSSe）太阳能电池的效率大大低于Shockley-Queisser极限。造成这种情况的主要原因之一是由于Sn_Zn反位点和2Cu_Zn + Sn_Zn缺陷簇引起的有害阳离子紊乱，导致少数载流子寿命短和明显的带拖尾，从而导致很大的开路电压赤字，因此，效率低下。在这项研究中，研究者们使用Ga掺杂可将CZTSSe太阳能电池效率提高到12.3％，是此类电池中最高的之一。第一性原理计算表明，Ga³⁺占据Zn和Sn位点的偏好通过向上移动费米能级对抑制SnZn深施主缺陷的形成具有良性作用，这由深能级瞬态光谱表征进一步证实。此外，Ga掺杂剂还可以形成缺陷掺杂剂簇，例如Ga_Zn+ Cu_Zn和Ga_Zn + Ga_Sn，它们也对抑制带尾态具有积极作用。通过Ga³⁺掺杂进行的缺陷工程可以通过减少Urbach能量来抑制带尾缺陷，从而延长少数载流子的寿命，最终将V_OC从473 mV提高到515 mV。这些结果为通过缺陷工程进一步提高基于CZTSSe的太阳能电池效率提供了一条新途径。

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https://doi.org/10.1002/adfm.202010325

19. ACS Energy Lett.: 具有18μs寿命和高发光效率的大颗粒双阳离子钙钛矿，用于高效倒置钙钛矿太阳能电池

钙钛矿型太阳能电池性能的最新进展是通过在结构稳定的nip型α相FAPbI₃中实现的。但是，这些进步无法直接转化为pin型器件。在这里，研究者们在标准聚合物（PTAA）上采用两步法制备了具有低带隙能（1.54 eV）的高质量双阳离子钙钛矿（MA_0.07FA_0.93PbI₃）。钙钛矿薄膜具有大晶粒（约1μm），高的外部光致发光量子产率（20％）和出色的Shockley-Read-Hall载流子寿命（不进一步钝化）为18.2μs。纯净材料的卓越光电性能转化为高效的针型电池（高达22.5％），并在光照下具有更高的稳定性。低间隙电池以其高填充系数（〜83％）脱颖而出，这是因为电荷传输损耗降低以及短路电流> 24 mA cm^–2。使用强度相关的准费米能级分裂测量，我们可以量化纯材料中28.4％的隐含效率，这可以通过最小化界面重组和光学损耗来实现。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02642

20. ACS Energy Lett.：钙钛矿太阳能电池中环境存储引起的效率改善背后的机制

在钙钛矿太阳能电池（PSC）中通常可以看到在环境存储过程中功率转换效率（PCE）的最初提高。在这项工作中，研究者们研究了在典型n-i-p PSC上通过环境存储来增强PCE的起源。发现在存储的前两天中填充因子和开路电压都有所改善。 通过分析温度和光强度相关的V_OC，研究者们发现，由于存储时钙钛矿表面的缺陷钝化，电荷复合机制从表面主导转变为整体主导。此外，还发现储存可改善螺旋型-OMeTAD的电导率并降低最高占据的分子轨道水平，从而改善电荷提取。这些结果表明，导致钙钛矿型太阳能电池中存储诱导的改善的原因不止一个。

原文链接：

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c02406

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